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鋰離子電池用碳硅復合材料的制備

[導讀]當今社會對能源儲存的需求日益迫切,鋰離子電池因其具有儲能密度高、使用壽命長、額定電壓高等優點而被廣泛運用。負極材料是決定鋰電容量的關鍵因素。目前,商業化的鋰離子電池常用的負極材料是石墨等碳系材料,但碳類負極材料的比容量較低,很難適應人們對高能鋰電的要求。

當今社會對能源儲存的需求日益迫切,鋰離子電池因其具有儲能密度高、使用壽命長、額定電壓高等優點而被廣泛運用。負極材料是決定鋰電容量的關鍵因素。目前,商業化的鋰離子電池常用的負極材料是石墨等碳系材料,但碳類負極材料的比容量較低,很難適應人們對高能鋰電的要求。而硅負極具有理論比容量、低脫嵌鋰電壓、儲量豐富、環保等優點,有望成為下一代高能鋰電的負極材料。但是,硅負極商業化仍具有以下挑戰:

(1)隨著鋰離子的脫嵌,硅的體積膨脹可達300%以上,造成負極活性物質結構坍塌,鋰電的循環性能衰減;

(2)粉碎的硅負極與電解液和鋰離子持續生成SEI膜,造成不可逆的容量損失;

(3)硅在常溫下的電導率較低,使鋰離子脫嵌時受到較大的阻力。針對以上問題,本實驗分別研制了微米級摻雜硅、納米級摻雜硅和摻雜石墨,通過使用高溫熱解、球磨和細胞粉碎方法等制備不同的碳硅復合材料,取得以下結論:

(1)相比于使用碳-微米級未摻雜硅的鋰電,使用碳/微米級n型摻雜和p型摻雜硅負極的鋰電內阻均下降了34?至114?,并且首圈放電比容量容量增加了136.6 mAh/g至517.0 mAh/g;

(2)碳納米管-碳包覆硅的結構能夠有效改善硅負極在首次充放電中的體積效應,使鋰電首次充放電效率從28.8%以下,均提升到了63%以上;

(3)將碳-碳納米管材料與鎂熱法制備的納米硅復合后制備的負極材料,能夠大幅度的提高鋰電的循環穩定性,使碳硅比為1:1的鋰電首效上升到95%以上,但由于硅的純度不高,所以鋰電的比容量最高只達到442.4 mAh/g。使用了商業化納米硅之后,經過十圈的充放電循環后電池仍具有244.4 mAh/g至836.9mAh/g的比容量,充放電效率均在95%以上;

(4)由于石墨本身容量的自限性,所以即使使用摻雜石墨/硅負極材料也能使鋰電的內阻有所下降,比容量也只能提升17.5 mAh/g至89.6 mAh/g,但摻雜石墨可以使鋰電經過五圈充放電循環后,仍具有60.5%至88.7%的容量殘余率。

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